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钍基熔盐堆在线热化学再处理工程:持续U-233增殖与废物最小化

通过在线热化学再处理工程化钍基熔盐堆,实现Th-232到U-233的持续增殖,提供关键参数、分离效率与监控策略,构建闭合燃料循环最小化废物。

钍基熔盐堆(MSR)通过液态燃料设计,支持在线热化学再处理(pyroprocessing),这是实现钍 - 232(Th-232)经中子俘获、Pa-233 衰变持续产生 U-233 闭环增殖的核心技术。该方法最小化长寿命废物,同时维持增殖比(BR)大于 1,确保燃料自给自足。

核燃料转换链与 Pa-233 分离必要性

Th-232 (n,γ) Th-233 (β 衰变,半衰期 21.8 分钟)→Pa-233 (β 衰变,半衰期 26.97 天)→U-233。该链条中,Pa-233 的中子吸收截面高(约 2000 barn 热中子区),若留在堆芯易转化为不可裂变 U-234,损失增殖潜力达 10-20%。因此,在线提取 Pa-233 至关重要:设计分离延迟时间 > 30 天(覆盖 Pa-233 半衰期),让其在外衰变为 U-233 后回注堆芯。证据显示,双区 MSR(堆芯 + 外部库存)可将 BR 提升至 1.1 以上,双倍时间缩短至 36 年。

工程参数:堆芯 Pa-233 浓度阈值 <0.1 mol%(盐组成中),提取速率匹配产生率(典型 2MWth 堆约 0.1-0.5 g / 天 Pa-233)。再处理单元温度控制在 500-700℃,使用 FLiBe 盐(LiF-BeF2-ThF4-UF4),Pa 分离采用离子交换或溶剂萃取,效率目标> 99%。

在线热化学再处理流程设计

Pyroprocessing 流程:1) 氦气鼓泡移除 Xe/Kr 等惰性气体裂变产物(速率 > 90%,避免中子经济损失);2) 还原萃取分离裂变产物(FP,如 Cs、Sr),使用 Bi-Li 还原剂,分配比 D (FP)<0.01;3) Pa-233 选择性萃取,利用 Pa 在磷酸盐或碳酸盐介质中络合,分离因子 > 100;4) 净化 Th/U 盐,回注堆芯。

可落地参数清单:

  • 处理容量:与堆功率匹配,1GWe 堆需处理 10-50 L/h 燃料盐(盐流率 0.1-1% 堆芯体积 / 天)。
  • 分离效率:Pa>99.5%,FP>95%,Th/U 回收 > 99.9%(避免二次废物)。
  • 温度 / 压力:熔盐循环 650℃,再处理区惰性氛围(Ar),压力 < 1 atm 防挥发。
  • 材料:Hastelloy-N 或 Mo 合金容器,耐腐蚀速率 <10μm / 年;石墨慢化剂寿命> 4 年(BRF<10-7 cm/s 阈值)。
  • 初始燃料:启动用低浓铀(LEU 19.75%)+Th,6 年内过渡至纯 U-233 驱动。

监控要点:

  • 在线采样:质谱仪测盐组成(U/Th/FP/Pa mol%),阈值警报:Pa>0.05 mol%、FP 溶解度 > 5 mol% 触发净化。
  • 中子通量:堆芯 φ>10^13 n/cm²s,外部 Pa 库存区低通量 < 10^11 n/cm²s。
  • 辐射场:γ 谱监测 Th-232 链(208Tl 2.6MeV 峰),剂量率 < 10 Sv/h 操作区。
  • 回滚策略:异常时切换离线批处理(5 年周期),BR 降 < 1.05 但安全。

闭合循环废物最小化与风险控制

闭合循环移除 90% 长寿命锕系(无超铀主导),废物主要短寿命 FP,毒性降至铀矿级 <1000 年。相比开循环,U 利用率提升至 1.5-2.7%,Th 贡献> 80%。风险:腐蚀(盐纯度 > 99.9%,HF<10ppm);Pa 损失(双备份萃取塔);增殖不足(BR 监控,若 < 1.05 增 Th 负载 10%)。

实施清单:

  1. 验证 MSRE 历史数据:Pa 分离效率达 98%。
  2. 模拟工具:SaltProc+SERPENT2,预测平衡 BR>1.1。
  3. 原型测试:2MW 实验堆规模,连续运行 > 1 年。
  4. 规模化:模块化 SM-MSR(220MWe),批处理过渡在线。

该工程路径已在实验验证,确保钍 MSR 商业化可持续性。

资料来源:中国科学院上海应用物理研究所 2MW 钍基熔盐实验堆数据;ORNL MSRE 报告;Annals of Nuclear Energy 相关模拟论文(如 Rykhlevskii 等)。

(正文约 1250 字)

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